压水堆燃料包壳锆同位素共振计算研究

原子能科学技术

Atomic Energy Science and Technology

Vol. 52，No.2 Feb. 2018

压水堆燃料包壳锆同位素共振计算研究

张宏博，汤春桃，杨伟棄，杨波

(上海核工程研究设计院，上海200233)

摘要：锆合金因具有耐腐蚀、耐辐照、低蠕变，以及较好的中子学性能等特点，被广泛用于制造压水堆燃 料包壳管、定位格架等燃料组件构件。从中子物理学角度，锆同位素在中能区存在较为明显的共振现 象。工业应用广泛的传统等价理论共振方法只考虑燃料区的共振效应，对于包壳材料中锆同位素的共 振现象，通常予以忽略，或简单以典型参考背景截面（通常为3 X 10 22 cm2#下产生的微观截面来考虑。 这些传统处理方式可能会导致多达200〜300 Pcm的反应性偏差。因此，基于对影响压水堆燃料包壳锆 同位素有效共振截面的各种主要因素的分析，本文确定了一种预制截面表的锆同位素共振计算方法。 数值结果表明，这种共振处理方法可提供较为准确的锆同位素多群微观截面，并能有效改善组件无限增 殖因数的计算精度。此外，也对这种方法在弥散型燃料锆基体共振计算中的适用性进行了探讨。关键词：锆同位素；燃料包壳；共振计算；等价理论（且件计算（尔散型燃料中图分类号：TL329

文献标志码：A

文章编号！000-6931(2018)02-0295-07

doi：10. 7538/yzk. 2018. 52. 02. 0295

Study on Resonance Self-shielding Calculation

for Zirconium Isotope in PWR Fuel Cladding

ZHANG Hongbo，TANG Chuntao，YANG Weiyan，YANG Bo

(Shanghai NuclearEngineering Research _ Design Institute，Shanghai 200233，China)

Abstract: Zirconium alloys are widely used in PWR fuel assembly manufacture because of their corrosion resistance, mechanical strength，and neutronics characteristics. How­ever ，zirconium isotopes have resonances in the medium energy range，which are oftenignored or treated by a typical background cross section in conventional equivalence theory calculations. These may cause reactivity deviation even up to 200-300 pcm. In this paper， the

factors which impact the

effective

cross section for

resonance in PWR fuel cladding were analyzed，and a method based on the cross sectionpre-tabulation strategy was studied. The numerical results demonstrate that theproposed method provides accurate zirconium isotope cross sections and improves k'mf results. Moreover，the applicability of the method in the resonance calculation of disper­sion fuel zirconium base was preliminarily discussed as well.

Key words： zirconium isotope; fuel cladding; resonance self-shielding calculation；equivalence theory； lattice calculation； dispersion fuel

收稿日期！017-04-14 ;修回日期！017-10-09

作者筒介：张宏博（1984—），男，黑龙江伊春人，髙级工程师，博士，从事反应堆堆芯设计和物理方法研究

296

金属锆由于具有良好的机械强度、较低的 热中子俘获截面以及在高温水环境下的耐腐蚀 性能，成为轻水堆燃料包壳材料的主要成分[1]。 压水堆中，常见的锆合金有Zr-4、ZIRLO、M5 及E110等型号，其中含有9QZr、91Zr、92Zr、94Zr 和96Zr等5种锆同位素，这些锆同位素在中间 能量段（约100eV〜0. 1 MeV)存在不同程度 的共振现象。由于压水堆燃料组件中锆合金部 件占有量较大，因此必须对这种共振现象予以 原子能科学技术 第52卷

适当的考虑，以提高核设计计算的反应性预测 精度[]。

等价理论方法是一种经典的共振计算方 法[35]，其基本思想是通过有理近似，建立非均 匀介质共振问题与均匀介质共振问题之间的等 价关系。该方法以计算效率高、精度满足工程 需求等优点在工业版组件计算程序中获得了广 泛应用。然而，对于燃料栅元，传统等价理论方 法只考虑了燃料区的共振现象，却不能直接处 理包壳材料的共振问题。关于这一点，通常的 做法有两种'一是完全忽略包壳材料中锆同位 素的共振，这可能会带来200〜300 pern的反应 性偏差[6];二是以典型参考背景截面（通常为 >乂10-\"\" cm\")下产生的微观截面简单作为锆 同位素的截面，这带有一定的经验性，且可能会 造成过度修正的问题。

本文拟提出一种以预制截面表的思想处 理压水堆燃料包壳锆同位素共振问题的方 法。基于对影响燃料包壳锆同位素共振计算 主要因素的分析，采用蒙特卡罗程序针对特 定压水堆栅元问题制作截面表，并将其作为 锆同位素的有效共振截面用于组件计算程序 中。其目的是提供较为准确的锆同位素多群 微观截面，有效改善组件无限增殖因数的计 算精度。

1锆同位素共振现象

锆同位素在中能区存在不同程度的共振现 象，图1为核素91Zr在102〜103 eV之间的一 系列共振俘获峰。燃料包壳中锆同位素的共振 会对栅格计算结果产生影响。

图2为典型的压水堆UO2栅元，由内而外 分为燃料、包壳、慢化剂三区。其基本参数列于 表1。Zr4合金的典型核密度列于表2。

图1 91Zr的共振现象(局部）

Fig. 1 Resonance of isotope 91 Zr (partial)

1.26

图2

典型压水堆栅元几何

Fig. 2 Geometry of typical PWR cell

表1

典型压水堆栅元问题基本参数

Table 1 Parameter for typical PWR cell

参数数值

燃料富集度（w/o)3. 0燃料包壳材料Zr4合金可溶硼浓度500 ppm温度

293 _(冷态）

表2 Zr-4合金典型核密度

Table 2 Number density for Zr-4 alloy

核素

核密度/cm -3

核素

核密度/cm -3

90 Zr1. 962 390 9X 1022nat；e2. 399 612 8X 102091 Zr4. 298 570 6X 1021MtCr6. 820 198 7X 101992 Zr6. 548 931 9X 10211H8. 795 134 1 X 101994 Zr6. 609 959 0X 102112C

7. 971 529 1 X 1019

96 Zr

1 060 339 8X 1021

表3为米用蒙特卡罗程序[7]和确定论组件 计算程序对该问题的中子学模拟结果。对于蒙 特卡罗程序，不仅计算了 Lf，同时也对包壳中 各种锆同位素的多群微观截面进行了统计。对 于确定论组件计算程序，结果大体分为两类'一

第2期 张宏博等:压水堆燃料包壳锆同位素共振计算研究

297

程序对若干特定工况问题进行精确模拟，并根 据基于传统等价理论的确定论组件程序所使用 的多群数据库能群结构，统计出燃料包壳中锆 同位素的多群微观截面，最终制成关于关键影 响因素的截面插值表内置于数据库或确定论组 件程序内部;在实际应用中，直接根据预制截面 表数据获得锆同位素截面数据，从而实现对锆 包壳材料共振问题的考虑。

显然，在这种预制截面表方法中，确定影响 类是完全不考虑燃料包壳中锆同位素共振现象 的计算结果；另一类是采用蒙特卡罗程序统计 得到的精确的锆同位素多群微观截面替代多群 数据库中相应俘获截面后得到的组件程序计算 结果。在本文的全部计算中，蒙特卡罗程序所 使用的连续能量截面库和确定论组件程序所使

用的多群（70群）数据库均基于ENDF/B- 1.1+H平价库产生。

表3

典型压水堆栅元问题计算结果

Table 3 Result for typical PWR cell problem

计算方案

Minf

与参考解 偏差/pcm

MCNP5参考解

1 285 10士0. 000 14

忽略Zr共振

1 282 38一272Zr取精确截面

1 284 84一26仅90Zr取精确截面1 282 52一 258仅91Zr取精确截面1 284 22一88仅92Zr取精确截面1 282 54一 256仅94Zr取精确截面1 28246一264仅96Zr取精确截面

1 28263

一247

由表3可见，对于采用等价理论方法的确定 论组件程序，如果按照传统的方式忽略燃料包壳 中锆同位素的共振现象(指参考背景截面取无限 稀释的情况），计算得到的々inf与参考解的偏差为 一 272 pcm;而如果对所有锆同位素均采用精确 的多群微观截面，计算得到的々inf与参考解的偏 差仅为一26pcm。即在该典型问题中，对锆同 位素共振的简单忽略会导致多达一246pcm的 反应性偏差。因此，对燃料包壳中锆同位素的 共振现象给予适当考虑是十分必要的。

此外，表3还列出了对不同锆同位素单独 采用精确截面的计算偏差，这在一定程度上可 反映出不同锆同位素的共振强度。在天然锆的 丰度配比下，91Zr的共振对反应性影响最大，达 18=pcm(96Zr次之，仅为25pcm;其余锆同位 素的影响共计约38pcm。

2预制截面表方法

锆包壳材料的共振并不如燃料区共振复

杂，因此可尝试采用预制截面表的方式简便快 捷地解决该问题。具体思路为：采用蒙特卡罗

燃料包壳锆同位素共振效应的主要因素是关 键。恰当的因素选取，既可充分捕捉锆同位素共振效应的重要部分，保证方法的有效性，又可 降低制表及使用过程中的计算量，保证方法的实用性。宏观上，影响锆同位素共振效应的主要因素包括包壳材料组分、包壳温度以及空间互屏（丹可夫）效应等。下面将通过数值分析确定影响锆同位素截面制表的关键因素，从而确定 一 种 可 行 的 制 表 方 案 。

图3示出蒙特卡罗程序对17X17组件中不同栅元位置处燃料包壳锆核素俘获反应率的模拟情况 ， 可见 ， 丹可夫效应对锆包壳材料共振 效应的影响并不明显，可不体现在预制截面表的自变量中(

图3不同位置栅元的锆包壳材料俘获反应率

Fig. 3 Capture reaction rates for Zr cladding material

in different pin positions

对于包壳材料组分和温度两个因素，则可

继续基于图2及表1&所描述的栅元问题进行 研究。为方便，将该栅元称为基本栅元。采用 蒙特卡罗程序分别对以下5种方案进行模拟， 统计出锆同位素多群截面并用于确定论组件程 序计算。方案1去除基本栅元包壳材料中的

298

其他核素，仅保留全部锆同位素及其原始核密 度。方案2 :对基本栅元包壳材料分别仅保留 9°Zr〜9HZr5种同位素及其原始核密度，而去除 其余所有包壳材料核素（包括其余=种锆同位 素#方案3:类似于方案2,不同之处仅在于保 留下来的锆核素核密度取原锆同位素总核密 度。方案4:类似于方案2,不同之处仅在于保留 下来的锆核素核密度取包壳热膨胀量级核密度。 方案5:基本栅元的热态工况，其中燃料区的温 度为940K，包壳和慢化剂的温度均为600 K。

原子能科学技术 第52卷

度的差别通常并不显著，因此甚至可选取典型 的锆核素核密度进行截面制作，而不必针对核 密度插值。

3数值验证

为验证前述方法的有效性，针对基本栅元

问题，将方案2产生的预制截面表应用于不同 工况问题的计算中，以确认相关结论。此外，进 一步将该方法应用到弥散型燃料锆基体问题及 组件层面问题的共振计算中，评估其适用性。 表4为基于以上几种方案的组件程序计算 结果。根据方案1与使用精确截面的结果对比 可知，制表过程可不考虑锆合金中其他非锆核素 的影响，这几乎不会造成精度损失。方案2表 明，只要保持目标锆核素的核密度，即使不考虑 其他锆同位素，所得截面表的精度也是十分理想 的。对比方案2、方案3和方案4可知，制表过程 中所使用的目标锆核素核密度对多群微观截面 表影响很大，如果该核密度严重偏离实际计算问 题中的核密度，将会导致较大误差；如果仅是材 料热膨胀或配比微调等因素导致的核密度轻度 偏离，并不会引发实质性的误差。方案5则体现 出制表采用的包壳温度会对结果产生一定的影 响（约20pcm)，但并非决定性因素。

表4

包壳组分及温度对锆同位素共振的影响

Table 4 Effect of cladding composition and

temperature on Zr isotope resonance

计算方案

Mini

与参考解 偏差/pcm

MCNP5参考解1 285 10士0.000 14

Zr取精确截面

1 284 84-26方案11 284 86-24方案21 284 90-20方案31 287 52242方案41 284 89-2方案!

1 284 67

-43

综上可见，只要针对典型压水堆栅元，在特 定温度下，制作各种锆核素多群微观截面关于 其核密度的插值表，即可基本满足组件程序对 锆包壳材料共振计算的需求。事实上，在压水 堆所使用的各种锆合金材料之间锆同位素核密

3.1

不同燃料富集度问题

将燃料富集度调整为5. 0w/o,其余参数 保持不变。使用方案2已产生的预制截面表进 行确定论程序的计算。同时计算蒙特卡罗程序 参考解、完全忽略锆同位素共振的确定论程序 解，以及基于当前工况精确锆同位素截面的确 定论程序解，以供对比。

对不同燃料富集度问题的计算结果列于 表5。可见，通过使用精确的锆同位素多群微 观截面，确定论程序的计算精度获得了明显的 改善，改良幅度达260 pcm。而采用预制截面 表的计算结果与采用精确截面的结果仅相差 @ pcm。这说明预制截面表方法对燃料富集度 不敏感，对于普通压水堆的不同富集度燃料是 适用的。

表5

不同燃料富集度问题的验证

Table 5 Verification of cell casewith different fuel enrichments

计算方案

Minf

与参考解 偏差/pcm

MCNP5 参考解

1.390 92士 0.000 14

忽略Zr共振

1 386 27-465Zr取精确截面

1 388 87-205方案2

1 388 94

- 98

3.2不同可溶硼浓度问题

将慢化剂中的可溶硼浓度调整为1 000 ppm， 其余参数保持不变。同样将蒙特卡罗程序参考 解、完全忽略锆同位素共振的确定论程序解、基 于当前工况精确锆同位素截面的确定论程序 解，以及基于方案2预制截面表的确定论程序 解进行对比。

第2期 张宏博等:压水堆燃料包壳锆同位素共振计算研究

299

@@不同错合金问题

将燃料包壳材料更改为ZIRLO合金[9]，并 分别计算冷态和热态两种情况。其中冷态温度 为293 K;热态工况燃料区的温度为940K，包 壳和慢化剂的温度均为600 K。

表@为不同锆合金问题的计算结果。对于 冷态冋题，不论是米用精确截面还是米用方 案2的方式来考虑锆同位素共振，均可带来约 250 pcm的反应性精度改善，且两种方式的结 果仅相差5pcm。而对于热态问题，以不同方式 考虑锆同位素共振后也会带来不低于220 pcm 的反应性提升。采用方案2的结果较采用精确 截面的结果略偏高了 22pcm，这王要是由于将 方案2的冷态截面表应用到热态问题计算所 致，这在前文已有所分析。

表H为对不同可溶硼浓度问题的计算结 果。由表H可见，采用预制截面表方法可将确 定论程序计算偏差由一 214pcm降低至25pcm， 与采用精确截面的结果仅相差5pc—。这也说 明预制截面表方法对可溶硼浓度是不敏感的， 适用于普通压水堆不同硼浓度的计算。

表N不同可溶硼浓度问题的验证

Table 6 Verification of cell case with different boron concentrations

计算方案

Mnf

1 227 93士0. 000 15

1 225 791 228 131 228 18

与参考解 偏差/pcm一214

MCNP5参考解忽略Zr共振Zr取精确截面

方案2

2025

表7

不同锆合金问题的验证

Table 7 Verification of cell case with different zirconium alloys

工况类型冷态

计算方案

Minf

与参考解偏差/pci

MCNP5 参考解

忽 略 Zr 共 振

1. 283 61 士0. 000 14

1. 280 971. 283 441. 283 491. 253 24士0. 000 14

1. 247 891.250 091. 250 31

一535一315一293一264一 17一 12

Zr取精确截面

方案2

热态

MCNP5 参考解

忽略Zr共振

Zr取精确截面

方案2

图4为利用方案2对锆同位素微观吸收截 面的预测精度。以热态ZIRLO合金包壳中共 振吸收最为显著的91Zr核素为例，与在典型参 考背景截面（即3X10i22cm2)下产生锆同位素 微观截面的传统计算方式进行精度对比。由

图4可见，方案2对微观截面的计算精度高于 基于典型参考背景截面方式的计算精度，尤其 是在91Zr核素的共振能区。传统基于典型参考 背景截面的方式可能会导致最终预测的反应性 偏高。

3.4不同燃耗问题

考虑基本栅元的燃耗问题，选取0〜24RQ •

d/t(U)范围为例。图5为基于方案2预制锆

图4

热态ZIRLO包壳核素91Zr 微观吸收截面计算偏差

Fig. 4 Deviation of 91 Zr microscopic absorption

cross section in ZIRLO cladding (hot)

截面表的反应性结果与基于各燃耗点精确锆同

300

位素截面的反应性结果之间的偏差。由图5可 见，方案2预制截面表方法可很好地恢复不同 燃料燃耗下锆同位素共振带来的反应性效应， 偏差不超过@pcm。这也说明该方法在燃料燃 耗过程中是稳定有效的。

20­15 -

原子能科学技术 第52卷

料芯块中，其余材料和工况参数保持不变，燃料 富集度在两个算例中分别取3. 0 w/o和5. 0 w/o。 这种设定虽然不能严格体现锆基体弥散型燃料 的全部物理特性，但不影响对这种锆基体共振 计算方法的基本评估。以热态工况为例进行研 究，燃料区温度取940 K，包壳和慢化剂的温度 均为600 _。

分别采用两种锆截面表方案开展计算：方 案A采用基于问题实际工况的精确截面；方案

a采用基于热态3. 0 w/o富集度弥散型燃料工

a lo-I

I

5>、♦〇- ♦♦♦♦♦♦♦揭 -5- ^ -10­-15­-201-----1------1------1------1

0

6

12 18

燃耗/(GW.d.rku))

图5

况制作的锆截面表。计算结果列于表*。

由表*可见，在锆基体弥散型燃料算例中， 忽略锆同位素共振会导致较锆包壳算例更为显 著的反应性偏差。当采用专门针对弥散型燃料 的方案A锆截面表时，反应性精度改善达 1 200 pcm以上；而即使统一采用方案B截面 表，也可获得相近的反应性精度改善效果。可 见，预制截面表方法对弥散型燃料锆基体的共 振计算也不失为一种可行的思路。

24

不同燃耗下锆共振反应性预测偏差

Fig. 5 Reactivity deviation at different burnup steps

3.5锆基体弥散型燃料问题

仅将燃料包壳中的锆同位素组分增加至燃

表8

锆基体弥散型燃料问题计算结果

Table 8 Result of dispersion fuel cell case with zirconium base

燃料富集度（w/o)

计算方案

Minf

1. 205 88士0. 000 13

1 192 391. 204 821. 204 821. 315 26士0. 000 15

1. 299 141. 312 38.3 24

与参考解偏差/pc

3. 0MCNP5参考解

忽略Zi•共振方案A方案B

-1 349-106-106

5. 0MCNP5参考解

忽略Zi•共振方案A方案B

-1 612-288-285

3.6燃料组件问题

以4. 0 w/o富集度的热态燃料组件为例， 验证该方法在组件计算层面的有效性（表9)。 其中燃料区温度取940 K，Zr-4合金包壳和慢 化剂的温度均为600 K，可溶硼浓度为500 ppm。 由表9可见，采用基于单栅元方案2的锆截面 表可获得245 pcm的反应性精度改善，说明该 方法拓展到组件层面也是适用的，这与此前相 关分析结论一^致。

计算方案

表M燃料组件问题的验证

Table 9 Verification of fuel assembly case

Minf1. 332 441. 334 89

与参考解偏差/pcm

MCNP5 参考解1. 336 32士0. 000 04

忽略Zr共振方案2

-388-143

4结论

针对传统等价理论方法在处理燃料包壳锆

第2期 张宏博等：压水堆燃料包壳锆同位素共振计算研究

301

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