有机质在卡林型金矿成矿过程中的作用

2000年　　6月GeologicalScienceandTechnologyInformationJun1　2000

有机质在卡林型金矿成矿过程中的作用　

包志伟　赵振华

(中国科学院广州地球化学研究所,广东广州,5100)

α

摘　要:卡林型金矿与有机质之间存在着密切的联系。在表生过程中,有机质对金的溶解、吸附和生物吸收作用是沉积、成岩过程中金在赋矿层位中初步富集的重要地质营力,腐殖酸可能是表生金成矿过程中重要的迁移因素。在热液作用过程中,原油形成和二次运移不可能是金成矿迁移的主要因素,但成烃及成油后期有机质的热成熟和裂解作用所产生的有机酸及H2S可能对金的淋滤和迁移起着不可低估的作用。矿体及围岩中有机质的高成熟度,以及矿床及围岩中的有机质由于热液的作用其成熟度明显高于远离矿化地层背景的地质事实,说明卡林型金矿的成矿晚于赋矿地层的成油作用。在热液矿床的沉淀阶段,背斜或穹隆等古石油构造圈闭中储存的烃类是金从热液中沉淀的重要还原剂。关键词:金矿;有机质;卡林型;热液成矿作用

中图分类号:P61815101　　　　　文献标识码:A　　　文章编号:100027849(2000)0220045206　　以不同形式存在的有机物质(如石油、天然气、煤)与多种金属矿床的密切联系及其在成矿中的作用一直是地质、地球化学领域的热点课题。沉积物中有机物质的来源和生命物质对金属元素的聚集作用的认识使研究者们强调生物的积聚作用;腐殖酸和海洋生命物质对金属元素的吸收和吸附特性的认识又将学者们的视线引到了对金属的螯合作用上;由于认识到了有机物质有限的离子交换容量及其它主、微量元素对螯合位的竞争,很多人已把注意力放在了有机质的还原作用上。近年来,有机质与金属矿床成矿作用关系方面的研究已取得了许多成果,尤其在金属矿床矿源岩的形成、成矿物质的迁移和沉淀机理方面的研究有了长足的进步。在沉积盆地的地质历史上,有机质同固体无机组分和粒间溶液经历了同样的物理化学转变,如早阶段的生物作用、成岩和变质过程的温压作用。下列过程在金属矿床成矿过程中可能扮演着重要的角色:①有机物的生物和非生物降解(热成熟);②成矿热流体同先期存在的降解产物(如碳氢化合物和H2S)的相互作用;③成矿流体与由热液系统的加热所产生的碳氢化合物及H2S的相互作用;④由循环地表水引起的有机质的生物降解作用在一些沉积或砂岩型矿床的成矿中起着一定的作用[1～5]。过程①～③触发氧化还原条件的改变,从而引起成矿溶液中矿物质的沉淀。

尽管许多热液矿床中有热变沥青和碳氢化合物包裹体的存在,但尚无直接证据证明有机质同热液

α

金属矿床成矿之间存在直接的成因上的联系。卡林型金矿与有机质有着密切的联系,但是由于以往的研究对有机质在沉积盆地中演化和迁移的不同阶段与热液矿床形成演化关系的特点注意不够,所以,对其作用机理的解释存在着很多矛盾。尤其是有机质在卡林型金矿成矿中金的迁移和沉淀中的作用目前尚不明确且存在颇多争议。现仅就有机质与卡林型金矿成矿关系研究进展和存在问题作简单评述。

1　表生环境下金与有机质的相互作用

虽然金与腐殖质的相互作用已被为数众多的实验研究所证实。已有的实验数据在支持金形成可溶性金2腐殖酸配合物和腐殖质还原沉淀金方面似乎等量齐观。由于腐殖质含有一些含氧及少量含氮和硫的功能团可以与溶液中的金发生多种作用:①形成可溶性配合物;②通过还原作用而沉淀;③当腐殖质自身不溶时金被吸附、离子交换或经由其它吸收作用而沉淀;④影响其它胶体颗粒的吸附特性;⑤影响地质过程进行的速度。

111　金以水溶性腐殖酸配合物形式迁移

腐殖酸可以溶解、配合与迁移金。在ΘB=20mg󰃗L的腐殖酸钾溶液中金的溶解量Θ(Au)可达

[6,7]

711Λg󰃗。地表水中的溶解态金有高达91%以L

分子量大于600的富啡酸配合物形式存在,金的有机配合物的稳定性具有如下规律:S-基µN-基>

收稿日期:1999211201　　　编辑:禹华珍

第一作者简介:包志伟,男,1963年5月生,副研究员,主要从事岩石、矿床地球化学研究工作

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[8]

OH-基µCOOH-基。

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低分子量的有机酸也有溶解原子态金的能力。在近中性条件下,氨基酸对金有较强的溶解能力,其中以碱性氨基酸(组氨酸)溶解金的能力较强,在

[9]

100°C左右的温度下仍对金有较强的溶解能力。但是,氨基酸在地表水和地下水中的含量一般非常低且易发生生物降解和受热分解[10]。

112　金在腐殖酸中以胶体金原子簇形式迁移由于三价金离子,如AuCl4-和AuBr4-的氧化电势(Eh分别为1100V和0196V)高于腐殖酸的氧化电势(Eh≈0176V),所以很容易被有机质还原。腐殖酸可以将AuCl4-还原成金原子簇(colloidalsol),并为有机质胶体所保护。形成金原子簇的作用程度取决于溶液中金配合物离子的稳定程度。但在标准状态下,其它Au+和Au3+无机配合物具有较低的Eh值,在腐殖酸溶液中稳定存在。由于氧化电位对浓度的依存关系,在极稀溶液(约10-25mol󰃗L)中

4-[11]

AuCl可以与有机质稳定共存。在酸性pH值环境下金与富啡酸的反应以胶体吸附作用为主,形成水相稳定的胶体颗粒;在较高的pH值条件下,金以金的富啡酸盐配合物存在,且随pH值的增加而变得越发重要。在碱性环境下,Au3+被富啡酸还原成+[12]

Au然后被螯合的作用仍是一个重要过程。在早期沉积和成岩作用阶段,有机质的凝聚作用使溶液中的金由离子状态从无机相转化到有机相中[13]。113　金的生物吸收现象

活的或死亡的生物体富集金属元素的“生物吸收现象”可能是表生地球化学过程中制约金分布的一个重要因素。例如,海洋植物对金的富集因子(相对于海水)可达1200,植物对金的汲取可能主要是由其羧基的配合作用、成核及晶体生长来实现[11]

的。生物吸收现象可能是富有机质的地质体,如黑色岩系,富集金属元素的重要地质过程。

总之,表生条件下自然界中金与有机质的相互作用可能包括一系列从原子态金和有机物的组合到真正的金2有机质配合物的复杂过程。金与有机质的相互作用在金的表生(如红土型金矿)成矿过程中可能扮演着重要的角色,对卡林型金矿赋矿地层中金的初步富集有一定的贡献。

0121%～0165%的有机碳,矿石常含有w(C)为0125%～0180%的有机碳,其方解石±石英±烃脉

2　热液过程中金与有机质的相互作用

卡林型金矿的重要特征之一就是几乎所有的矿床均含有有机质,但有机质与金成矿间的成因联系尚不清楚。卡林型金矿的赋矿围岩和矿石中均含有一定的碳质,未蚀变的灰岩和页岩中含有w(C)为

的包裹体中含有热变沥青类物质。CarlinTrend金矿床中存在一期碳氢化阶段(hydrocarbonstage)的成矿前蚀变。有机质热成熟产生CH4的过程发生在成矿前,早期碳氢化阶段的所有网脉的流体包裹体中均有高密度的CH4。而众多的富CH4次生流体包裹体亦显示存在一个(155±20)°～0114GPaC,0104

的烃储库。金矿的背景样品和与成矿有密切空间联系的样品中有机质的类型和含量无根本的区别,有机质含量和金富集系数之间无明显的相关性。并且,沥青质为原地成因或金成矿前进入赋矿岩石中石油的残余,不是成矿热液从体系之外带入的。由于热液系统使矿区周围有机质的成熟度明显提高,有机质成熟度分带的填图可以作为找矿勘探的辅助手段[14～18]。

在我国黔滇桂及毗邻地区卡林型(微细粒浸染型)金矿床矿区的岩石和矿石中普遍含有一定量的有机碳及有机相包裹体,矿石中有机碳含量与金品位之间不存在相关关系。化学分离干酪根的中子活化分析表明干酪根中的金含量并不高[w(Au)为01017×10-6～01797×10-6],而电子探针分析未能发现热变沥青中有金的显示①,且中子活化分析的结果不能排除样品中存在未被浓溶解的细粒黄铁矿及被碳质夹裹的微细粒金,从而造成干酪根的中子活化分析结果中金含量偏高。各金矿中矿石和岩石中干酪根(热变沥青)均具有较高的成熟度,矿石中干酪根的镜质体反射率较围岩中的高,并具有较低的氢氧指数。但无论是围岩还是矿石中的有机质均已进入湿—干气阶段,成矿流体中有机质主要为成熟度较高的芳香烃和杂原子化合物[19]。矿石和岩石中的有机质在生物标志化合物分布系列或是特征单体组成上均具有明显的亲缘可比性,干酪根的微量、稀土元素组成相似性也证实矿石中的干酪根具有明显的继承性[20,21]。卡林型金矿的另一个重要特点是金矿化与Hg,As,Tl的异常或矿化有着密切联系。汞矿床与石油的关系是一个众所周知的事实。有机相中汞的迁移可能在汞的迁移和富集成矿方面起着举足轻重的作用[22]。近年来,也有实验支持原油可以淋滤和迁移金,在卡林型金矿成矿过程中起着促进金淋滤、迁移、还原和沉淀的作用。亦有学者提出金呈气相有机化合物形式迁移的假设[23],但缺少相关的实验证据。

①

林清,叶造军.黔西南金矿中沥青的特征及在地质勘探中的意义[R]1中国科学院地球化学研究所,1997

第2期包志伟等:有机质在卡林型金矿成矿过程中的作用　47

有机质作为热液矿床搬运剂的能力受以下4种

因素的制约:①在较高温度下(>150°C)在从矿源岩汲收成矿元素及其热液搬运过程中,有机基团必须稳定存在,不发生强烈降解(如脱碳作用);②热液中有机基团需要有足够高的含量以满足金属迁移所需的最小溶解度;③有机基团不与竞争“硬离子”,如2+2+2+3+

Ca,Mg,Fe,Al,形成难溶盐类,或易吸附于矿的表面;④金属2有机配合物要求足够稳定以提供超过其富集成矿所需的最低溶解度。有数据表明腐殖质在超过100°C的条件下发生强烈改造,尤其是其与金属元素的配合能力大大降低,其配合金属的能力可能仅限于低温过程[24]。

从表面上看,烃类(石油)对Au和Hg的迁移似乎可以很好地解释卡林型金矿中Au和Hg存在的密切共生组合关系。然而,这一假说无法解决如下矛盾:①原油中汞主要存在于轻组分中[25],而98%的金存在于沥青组分中且金在原油中的含量随温度的增高而迅速降低[26],金在沥青中的吸附和还原作用大大降低了其迁移金的能力;②原油中金含量较低

[27]

〔,平均含量为10-9。个别～3×10-9〕w(Au)为0

油田由于后期地质过程的影响,原油中金含量可达

[28]

8×10-6,原油对水溶液中的金具有强烈的富集能力[29],可以从水溶液,特别是附近的地下热液系统汲收一定量的金,但并不代表原油从其生油母岩或在其运移过程中从围岩淋滤、迁移了金;③原油流经湿润粉砂质柱的实验证明重油的极性含硫组分在迁移过程中很容易被吸附[30]。原油在迁移过程中,矿物孔隙及其中的孔隙水的极性表面会吸附原油中的极性组分,导致极性烃类含量降低,这一过程就是地质色层现象(geochromatography)。而且在中低温热液条件下,沥青与含金热液发生氧化还原反应导致金的沉淀。因为金主要与原油中的极性含硫基团结合,吸附作用在很大程度上了石油运移过程中金的迁移能力。然而,不容忽略的是地质体中的有机质在成油过程中的脱羧作用所产生大量的有机酸,这些有机酸对金的迁移可能有一定的贡献。据报道,油田卤水中醋酸的含量(wB)可高达10000×10-6,丁二酸的含量达50×10-6,丙二酸的含量达2500×10-6。据Hennet等在1988年的报道,98个温度在80～200°C之间的油田卤水样品中羧酸离子的含量高达5000×10-6(其中醋酸盐的含量cB=

[31]

0108mol󰃗不过除醋酸外,其它有机酸在富L)。Na2Ca2Cl的天然热卤水中均与钙或其它竞争离子形成不溶盐类从而了其配合金属的能力。实验研究表明,在很大的温度区间内,多种矿物表面对醋酸及醋酸盐的脱碳有催化作用。醋酸盐在中温热液

条件下(<300°C)可以存在足够长的时间来形成醋酸盐的配合物使金属活化[32]。水溶性有机酸在一些贱金属元素的运移中可能起重要作用,但常温下金

[33]

在醋酸盐中(cB=011mol󰃗L)的溶解度非常低,其在高温下的溶解度目前尚缺乏实验数据,有必要作进一步的实验研究工作。储存于穹隆构造中的中低温条件下有机质还原硫酸盐及近地表由大气降水带入的细菌的生物作用过程中产生的H2S溶于大气降水参与成矿作用,可以在很大程度上增加成矿溶液对金的活化迁移能力。综上所述,卡林型金矿成矿过程发生于矿源层(也可能是油源层)的成烃作用之后(如果这一过程确实曾经发生过),原油运移过程中对金的淋滤迁移不可能是卡林型金矿元素运移的主要营力。但成油过程中及成油后期的脱羧作用产生的羧酸及其可溶盐类,以及有机质的还原作用产生的H2S对金的迁移能力及其在金成矿中的地位有必要作进一步的实验研究。

3　卡林型金矿金沉淀机制

金沉淀的过程包括:冷却、沸腾、流体的混合作用及其相关的过程,如稀释和氧化作用,以及水-岩相互作用,包括碳酸盐的溶解作用、硅酸盐蚀变和黄铁矿化作用。JerrittCanyon矿床成矿期玉燧∆(18O)值与金含量之间的正相关关系支持流体混合作用的存在[34,35]。成矿流体与冷水的混合可以沉淀出玉燧并溶解方解石,而这两种蚀变类型恰好是卡林型金矿中常见的围岩蚀变。一般认为在热液体系中金主要以二硫化物的配合物形式迁移。在酸性含还原硫的热液体系中,AuHS0在较宽的温压区间是优势含金配合物,鉴于成矿流体pH值较低,这一离子类型在金的迁移和沉淀中扮演着重要的角色[36]。只有在与赤铁矿平衡时或高温条件下(>300°C)金才易于溶解成AuCl-2离子[37,38]。溶液中pH值、Eh值及硫化物活度的改变都会使金从溶液中沉淀出来。

富有机质层在热液矿床成矿过程中常起还原或水动力障的作用。在成岩和热液作用过程中沉积岩中的有机质可以将氧化态的金属元素还原而沉淀。在常温条件下,有机质(煤、干酪根和沥青)可以将正三价的金离子还原成零价态的金并与含金热液发生氧化还原反应而导致金的沉淀[39]。当成矿热液进入含活性有机质层位时,由于有机质或烃类(由原地有机质热降解或异地成因)的还原性使金从溶液中还原沉淀,这在卡林型金矿成矿中可能占据着非常重要的地位。而卡林型金矿产于背斜或穹隆构造中,这

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种地质构造可能为古油气藏的构造圈闭,圈闭构造中的H2S和轻质烃类可能是金沉淀的重要还原剂。

黄铁矿沉淀过程中金在黄铁矿表面的吸附—还原作用可能是卡林型金矿成矿的重要机制之一,此过程不需要溶液中金浓度达到饱和。黄铁矿生长过程中对金的吸附作用可以很好地解释金以不可见金形式存在于黄铁矿中这一常见现象。在卡林型金矿中多数自形的含砷黄铁矿都具有它形的黄铁矿核心。金主要存在于成矿前的不含金的岩浆成因黄铁矿或成岩黄铁矿的增生边或其中的细脉含砷黄铁矿之中[40,41]。含金的增生边可以是厚度从25Λm左右至显微镜识别限以下的简单或韵律性分带,但金与砷之间不存在一一对应的分布关系。砷主要存在于最早生成的增生部分且局部生成毒砂,而金存在于稍后形成的含砷黄铁矿的增生边中,即在矿物共生组合中富金的含砷黄铁矿的形成略晚于毒砂[42]。

黄铁矿具有很强的金吸收能力。一般认为金在黄铁矿表面的固定作用受表面过程控制,金的配合物离子被硫化物表面吸附然后还原。金可以通过以下两种机制吸附于矿物表面:①溶液中微量还原剂的还原作用;②AuOH(H2O)直接与黄铁矿表面的配合作用。溶液中的Au+或Au3+在黄铁矿表面被还原,呈小球状存在于矿物表面的微缺陷位置[43,44]。

过渡金属硫化物的表面特性和矿物表面—流体的相互作用对成矿过程有重要的贡献。金与砷黄铁矿间的关系可以用半导体机理来解释。毒砂是以N型还是P型半导体存在主要取决于其w(As)󰃗w(S)比值。金倾向于被具有P型和N型与P型混合半导体特性的黄铁矿吸附。在一般情况下,金矿体顶部为P型,中部为N-P型与P-N型混合过渡型,而底部为N型。这一特性可以作为矿化深度预测的辅助手段,如果主矿体的P型变化稳定,说明其矿体可能有较大的延伸②。

一些学者对卡林型金矿中的黄铁矿化与脱碳酸盐化的同时性作了深入的探讨,认为黄铁矿化是金从成矿热液中沉淀出来的诱因。不过,有机质可能对金沉淀有重要影响,其证据如下:①与金矿化及其蚀变有关的有机质热成熟作用[18]所产生的轻质烃类在成矿过程中可作为重要的硫酸盐还原剂;②在碳氢化物阶段和金主矿化期的次生包裹体中均含有大量的CH4,H2S[16];③高分辨离子探针(SHRIMP)测定结果表明,从成矿热液中沉淀出的黄铁矿硫同位素组成在20‰左右[41],显然其中的硫来源于硫酸盐的还原作用[45]。

中可能扮演着重要的角色。赋矿层中的有机质对沉积和成岩过程中金的初步聚集有重要贡献,原油不可能是卡林型金矿成矿物质运移的主要地质营力。赋矿地层(亦可能是矿源层和油源层)中的有机质成烃(成油)作用发生在成矿作用之前。在矿质沉淀过程中有机质的热解产物硫化物及烃类对金从成矿溶液中的还原沉淀起重要作用。对有机质特别是水溶性有机羧酸及有机质与硫酸盐的相互作用产生的运移金方面的作用和机理有必要作深H2S在淋滤、

入细致的实验研究。在讨论有机质在热液矿床中的作用和地位时应综合考虑各种因素的制约,注意不同演化阶段的有机质对热液矿床的成矿作用有着不同的影响。

卢家烂研究员审阅了原稿并提出了宝贵的修改意见,在此表示感谢。参考文献:

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ROLEOFORGANICMATTERINTHECARLIN-TYPEGOLDMIN2ERALIZATION

BaoZhiwei　ZhaoZhenhua(GuangzhouInstituteofGeochemistry,CAS,Guangzhou,5100,China)

Abstract:OrganicmatteriscloselyassociatedwithCarlin2typegoldmineralization.Duringthesupergenicstage,thecomplexing,adsorptionanduptakingofAubyorganicmattermightbeimportantprocessesthatcon2

.Humicacidsmaybetrolledtheenrichmentofthegoldinthehostrocksduringsedimentationandpetrogensis

importantmigrantsinsupergenegoldoremineralization.Duringhydrothermalstage,crudeoilmightnotbeim2portanttogoldmigration,however,theorganicacidsproducedbythematurationanddecompositionoforganicmatter,aswellastheH2Sproducedinthethermochemicalsulfatereductionand󰃗orbacterialsulfatereduction

.Theprocesses,shouldbesignificantforgoldleachingandmigration,thisiswellworthfurtherinvestigations

highgradematruationoforganicmattersintheoresandthehostrocks,aswellas,thehighermaturationofor2ganicmattersinmineralizedhostrocksrelativetothoseoftheunalteredrocks,suggestthattheoilformation(ifithadeverpresented)proceededthehydrothermalgoldmineralization.Duringtheprecipitationofthegold,thepre2existinglighthydrocarbonsinanticlinesanddomesmightbeimportantreductantstogoldprecipitation.Keywords:golddeposit;Carlin2type;organicmatter;hydrothermalmineralization

(上接第44页)

GRADE—TONNAGEMODELOFPLACERGOLDDEPOSITSINCHI2NA

11122

WeiMin　LiuHongguang　WangXueping　ZhaoJingman　YangLipei

(11FacultyofEarthResources,ChinaUniversityofGeosciences,Wuhan,430074,China;2.ChinaMineralInformationResearchInstitute,Beijing,100037,China)

Abstract:Grade-tonnagemodelisanimportantaspectandresearchfrontierofsystematicalexplorationtheo2ry.BasedontheReserveDatabaseofMineralResourcesinChina(1997),thispaperestablishedthegeologicalmodel,grademodel,tonnagemodelandgrade-tonnagemodelof394placergolddepositsinChina,whichin2

.Thetypicalmathematicalandgeolog2volvefrequencyhistogramsandcumulativefrequencydistributinggraphs

icalfeaturesofthesemodelsaredetailedseparately.

Keywords:grade-tonnagemodel;placergolddeposit;China;ReserveDatabaseofMineralResourcesinChina